近日，华北电力大学能源电力创新研究院、国家储能技术产教融合创新平台、新型储能技术北京实验室刘建国教授、李佳副研究员团队与重庆大学李莉教授团队合作，在国际知名期刊Applied Catalysis B: Environment and Energy在线发表了题为“Electrostatic engineering of triple phase boundaries in PEMFCs via nitrogen-configured carbon supports””的研究论文。该研究提出一种以Zeta电位为定量指导工具的三相界面静电调控策略，通过调控碳载体表面氮构型实现离聚物的定向均匀分布，有效提升了燃料电池性能，为低铂、高耐久膜电极设计提供了全新思路。研究工作依托国家重点研发计划“高性能船用燃料电池动力系统研究”（2023YFB4301703）、国家自然科学基金面上项目（22278123）和国家自然科学基金重点项目（22538003）的支持，

   研究从分子层面揭示了吡咯氮和吡啶氮在浆料溶剂环境中诱导正电荷的机理。团队通过前驱体导向热解方法，定向合成了在浆料中呈现不同Zeta电位的碳载体：以吡咯氮或吡啶氮为主的C‑N+呈现正电位（最高+11.80 mV），而以石墨氮为主的C‑N-呈现负电位（-24.67 mV）。利用静电相互作用，正电载体（C‑N+）引导离聚物均匀分布，使磺酸基团对Pt活性位点的覆盖率显著降低至8.89%；而负电载体（C‑N-）则因静电排斥导致离聚物严重团聚，覆盖率达18.61%。FIB-STEM和AFM直接可视化了这一差异，从实验上证实了静电调控策略的有效性。

图1 从分子电荷调控到界面设计原则

  研究首先从分子层面入手，通过傅里叶变换红外光谱（FTIR）分析吡咯和4-甲基吡啶两种模型分子在异丙醇/水混合溶剂中的行为。随着水含量增加，吡咯的N-H伸缩振动峰发生明显红移和展宽，表明N-H键与水分子形成氢键网络，间接促进正电荷富集。而甲基吡啶则表现出更直接的质子化机制，水分子解离产生的H+与吡啶氮上的孤对电子结合，在分子层面引入固定正电荷。Zeta电位测试进一步证实，两种模型分子在模拟浆料溶剂中均呈现显著的正电位（+41.07 mV和+56.96 mV）。基于此，研究提出：在碳载体表面引入吡咯氮或吡啶氮构型，可使载体在浆料环境中呈现正Zeta电位，从而通过静电吸引引导离聚物均匀分布，构筑理想三相界面。

图2 界面相互作用的实验验证与定量关联

   在浆料溶剂环境中，不同氮构型碳载体呈现出截然相反的Zeta电位：C-N+pr和C-N+pi分别为+11.80 mV和+7.18 mV，而C-N-为-24.67 mV。将载体与Nafion混合后，XPS分析显示：带正电的C-N+pr和C-N+pi与Nafion混合后N 1s结合能发生显著正移，证实了磺酸根基团对载体氮位点的强吸电子效应，即静电吸引作用的直接证据；而带负电的C-N⁻与Nafion混合后N 1s结合能几乎不变，表明两者间缺乏有效的电子耦合。进一步通过CO置换与剥离实验，定量测定了磺酸根基团在Pt表面的覆盖率。结果显示，C-N+pr和C-N+pi的磺酸根覆盖率分别低至8.89%和11.17%，远低于Pt/C的16.94%；而C-N⁻则高达18.61%。覆盖率降低幅度与Zeta电位值呈正相关，定量证实了正电载体通过静电吸引有效减轻了离聚物对Pt位点的毒化。

图3 催化层中离聚物分布的可视化

   FIB-STEM结合EDX面分布直接可视化了催化层中离聚物的真实空间分布。在带负电的C-N⁻基催化层中，代表离聚物的氟（F）元素信号出现明显团聚（蓝色虚线标出），表明离聚物发生严重聚集；而在带正电的C-N+pr基催化层中，F信号均匀分布且与Pt元素分布高度重合，显示出显著改善的离聚物分散性。AFM粘附力图进一步印证了这一趋势，离聚物表现为高粘附力区域（粉红/红色），催化剂与碳载体对应低粘附力区域（蓝/黑色）。C-N-催化层呈现明显的离聚物团聚与不均匀性，而C-N+pr和C-N+pi催化层则展现出高度均匀的离聚物分布。两种独立可视化技术的交叉验证，直观证实了静电调控策略对离聚物分布的有效引导。

图4 全电池性能验证

  令人瞩目的是，该研究在Pt总载量低至0.125 mgPt cm-2的条件下，实现了1.60 W cm-2（H2-air）和超过2.50 W cm-2（H2-O2）的峰值功率密度，以及超过160小时的优异稳定性。全电池性能趋势与Zeta电位排序完全一致，证明了性能提升源于静电作用引导的离聚物分布优化。分子动力学模拟进一步在原子尺度揭示，正电表面引导离聚物链形成更加伸展的构象，同步提升了质子与氧气的传输效率，为宏观性能提供了微观机理支撑。

    论文链接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2026.127243

    刘建国教授研究团队聚焦氢能科学与工程前沿领域，构建了以PEM电解制氢、碱性电解制氢和燃料电池为核心的特色研究体系。团队面向国家重大战略需求，围绕氢能“制取-存储-利用”全链条关键技术，重点突破新型电催化剂设计合成、高性能膜电极组件开发、电堆系统集成优化、波动工况响应机制及寿命提升等核心科学问题。在人工智能辅助材料设计、系统优化运行控制、关键材料器件制备工艺等方面实现了重要突破，显著提升了电解制氢系统的效率与稳定性。近年来，团队依托国家储能技术产教融合创新平台，在国际顶级期刊Nature Communications、Angewandte Chemie International Edition, Advanced Energy Materials, 等发表系列高水平学术成果。

                                                                                                                                     

初审：李    佳

                                                                                 复审：薛晓州

                                                                                    审核：徐    超